олів були представлені в статті [28]. В роботі [29] було вивчено вплив електричних полів на діелектричні властивості води, розташованої між двома пластинами срібла. Нещодавно в роботі [24] була представлена ??фазова діаграма для води, що знаходиться під дією зовнішнього електричного поля. Незважаючи, на велику кількість теоретичних і молекулярно-динамічних досліджень у цьому напрямку, питання, пов'язані з динамікою сітки водневих зв'язків при електрокрісталлізаціі води залишаються нез'ясованими до цих пір. У даній роботі за допомогою методу нерівноважної молекулярної динаміки досліджується межмолекулярная динаміка в процесі структурного впорядкування у воді, укладеної між замороженими вуглецевими шарами.
Деталі моделювання
Моделювання було виконано в NpT-ансамблі при температурі T=280 K і електричному полі з напруженістю E=0.0? 2.0 В /? для області значень тиску p=0.0? 10.0 ГПа. Система складалася з 5742 атомів, з яких 576 атомів вуглецю, що припадають на один графеновий шар, і 1530 молекул води. Взаємодія між молекулами води здійснювалося за допомогою модифікованого SPC / E потенціалу з гнучкими валентними зв'язками [30]. Взаємодія між атомами вуглецю і молекулами води здійснювалося на основі електростатичного потенціалу і слабкого Ван-дер-ваальсово взаємодії [31]. Для врахування останнього використовувався потенціал Леннарда-Джонса, параметри якого (глибина потенційної ями і середнє межатомарное відстань) визначалися правилами змішання Бертло-Лоренца. Для спрощення завдання і прискорення молекулярно-динамічних розрахунків була розглянута система з так званими «замороженими стінками», в якій взаємодії між атомами вуглецю в графенових шарі не враховувалися. Щоб уникнути поверхневих і звичайно-розмірних ефектів використовувалися періодичні граничні умови, накладені в усіх напрямках. Інтегрування рівнянь руху було виконано на основі алгоритму Верле в швидкісній формі з тимчасовим кроком 0.5 фс. Однорідне стаціонарне електростатичне поле було докладено перпендикулярно графенових верствам уздовж осі z.
Результати та висновки
На рис. 3.3.1. представлені миттєві конфігурації системи при різних термодинамічних умовах. В якості початкової конфігурації водної підсистеми був узятий кристалічний лід з гексагональної структурою при температурі T=0.0 K і зовнішньому тиску p=0.0 Па (див. рис. 3.3.1.а). Нагрівання і плавлення льоду здійснювалося за допомогою термостата Берендсен протягом 50000 тимчасових кроків. На рис. 3.3.1.б і 3.3.1.в показані миттєві конфігурації системи при температурі T=280K і тисках p=0.0 Па і p=1.0 ГПа, відповідно.
Рис. 3.3.1. Динаміка сітки водневих зв'язків при електрокрісталлізаціі води.
Дослідження рівноважних структурних властивостей води було виконано на основі аналізу парціальних компонент радіальної функції розподілу часток [32]:
, (30)
де - концентрація атомів, компоненти визначаються співвідношеннями
,. (31)
Тут - ймовірність розташування атома в діапазоні від r до r +? r, L - довжина ребра модельованої осередки. N? та N? число атомів типу? і? відповідно. Величина nj? (R) визначає число?-Частинок в сферичному шарі товщиною? R на відстані r від j-ой частки.
Рис. 3.3.2. Динаміка сітки водневих зв'язків при електрокрісталлізаціі води.
