иммі отримує якраз те, в чому він потребував: витриманий у рок-н-рольному форматі широкий простір для своїх запаморочливих експериментів в якості гітариста-віртуоза, співака і композитора. Чендлер допомагає групі вийти на лондонську поп-сцену, і протягом короткого часу Хендрікс стає головною темою для розмов у музичних колах англійської столиці. Коли на одному з виступів The Blue Flames в «Cafe Wha?» Хендрікса побачила Лінда Кіт, подруга Кіта Річардса, вона була вражена його грою і не могла повірити, що він не знаменитий. Лінда познайомила Хендрікса з пішли з групи The Animals чосом Чандлером, який уклав контракт з Хендріксом, ставши його продюсером, і допоміг зібрати нову групу The Jimi Hendrix Experience, куди увійшли басист Ноель Реддінг і барабанщик Мітч Мітчелл. Хендрікс переїхав до Лондона. Лінда Кіт і колишній менеджер The Animals Майк Джеффері влаштували грандіозне «відкриття таланту з Грінвіч-Віллідж», «забувши», що у Джимі вже давно була своя група, в якій він грав під псевдонімом Джиммі Джеймс. Ось так Jimmy James and the Blue Flames пішли в минуле. У 1969 році Хендрікс в інтерв'ю наполягав, що Джиммі Джеймс - лише сценічний псевдонім, як і Моріс Джеймс, але ніяк не частина назви групи.
Вже після кількох виступів у групи з'явилася безліч фанатів. Першим синглом стала кавер-версія пісні «Hey Joe», блюзу, написаного Біллі Робертсом, який був у той час стандартом для рок-груп. Хендрікс чув, як цю пісню виконував Тім Роуз, і переробив її під свій психоделічний стиль. Ще більший успіх прийшов до The Jimi Hendrix Experience після виходу оригінальної композиції «Purple Haze», записаної з сильно спотвореним важким гітарним звуком. Разом з баладою «The Wind Cries Mary» ці три пісні потрапили в Топ - 10.
Хендрікс і його подруга Кеті Ітчінгем переїхали в будинок на Брук-стріт, 23 в центрі Лондона. По сусідству з цим будинком, на Брук-стріт, 25, колись жив композитор Георг Фрідріх Гендель. Хендрікс, знаючи про цей збіг, купив записи Генделя. Ці два будинки зараз є музеєм Генделя, який присвячений обом музикантам.
Перший сингл Хендрікса Hey Joe raquo ;, переробка пісні, написаної лос-анджелеської групою Leaves, очолив британські чарти початку 1967 року, а незабаром за ним пішли Purple Haze raquo ;, The Wind Cries Mary і перший шокуючий альбом нового тріо Are You Experienced? raquo ;. У Штатах про групу поки мало хто знав, однак і там Are You Experienced? Raquo; зрештою проклав собі дорогу до слухача після знаменитого фестивалю в Монтре, коли відомий своїми дивацтвами лідер групи створив справжню сенсацію, змусивши гітару буквально горіти у себе в руках. У наступному році електрична психоделія Хендрікса досягла свого апогею і висловилася у виході в світ відразу двох альбомів Axis: Bold As Love і Electric Ladyland raquo ;, причому останній досі вважається одним з найбільших шедеврів, створених за всю історію рок-н-ролу. Однак, перебування на вершині слави тривало недовго - відносини між Хендріксом і його басистом Реддингом стали швидко погіршуватися; крім того піддавшись дурному впливу прихильниць, постійно зловживав наркотиками Хендрікс став підозрювати (абсолютно марно), що його обманює менеджер. У 1969 році Experience припинили своє існування.
Зростаюча конфронтація з Ноелом Реддингом, вплив наркотиків і алкоголю, а також втома наклали свій негативний відбиток на гастрольне турне The Jimi Hendrix Experience по Скандинавії. 4 січня 1968 Хендрікс був арештований в Стокгольмі за погром у номері готелю.
Третій альбом, «Electric Ladyland», став більш електронним і експериментальним, ніж попередні записи. Він включає 15-хвилинний блюз «Voodoo Chile», джазову композицію «Rainy Day, Dream Away/Still Raining, Still Dreaming» і, мабуть, найвідомішу версію пісні Боба Ділана «All Along the Watchtower». Ділан говорить, що ця версія йому подобається навіть більше, ніж власна.
Хендрікс вирішив повернутися до США і заснував у Нью-Йорку свою власну студію звукозапису, в якій він міг реалізовувати будь-які свої музичні задуми. Будівництво студії, яка була названа «Electric Lady», було завершено тільки в середині 70-х, вже після смерті Хендрікса.
Дисциплінованість, акуратність Хендрікса в роботі перетворилися на ексцентричність, невизначеність. Перфекціонізм Хендрікса (пісню «Gypsy Eyes» записали тільки з сорок третього дубля, і Джимі все одно не був задоволений) в комбінації з пристрастю до наркотиків змусили Чеса Чендлера піти, в травні 1968 він передав управління своєму партнеру Майку Джеффері.
Перфекціонізм Хендрікса в студії став легендарним. Джимі змусив гітариста Дейва Мейсона зробити більше двадцяти дублів акустичного супроводу в «All Along the Watchtower». Глибоко невпевнений у своєму голосі, Хендрікс часто записував вокал, сховавшись за студійними екранами.
